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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
松村 大樹; 木村 優作*; 辻 卓也; 水木 純一郎*
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11
自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO
濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方COの生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。
新井 太貴*; 吉越 章隆; 本橋 光也*
材料の科学と工学, 60(5), p.153 - 158, 2023/10
現在、Si酸化膜は絶縁材料として電子デバイスや生体材料に広く利用されている。この膜の原子結合状態は、各デバイスの特性に影響を与えるため、特に膜のSiとOの化学結合状態の理解と制御が必要となる。本研究では、極低濃度のHF水溶液を用いた陽極酸化によってSi基板表面に形成されるSi酸化膜をX線光電子分光によって分析した。Si2pおよびF1sスペクトルを中心に調べた。HF濃度がppmオーダであるにもかかわらず、膜表面にパーセントオーダのFを含んでいることがわかった。膜中にSi-FやSi-O-F結合が形成されたことを示唆する結果である。また、FとOの深さ分布が異なることから、FとOで表面反応プロセスが異なることが推論された。
-type layered manganese dioxide岡本 範彦*; 吉迫 大輝*; 市坪 哲
Energy Storage Materials, 61, p.102912_1 - 102912_9, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：52.07(Chemistry, Physical)Layered manganese dioxide (birnessite) that contains K cations and water molecules at interlayers exhibits reversible heat storage properties via a water-intercalation mechanism (0.5 mol HO per K
MnO). However, a certain amount of an irreversible capacity of water intercalation is observed after the initial thermal cycle, which limits the reversibly available energy density of the material for the subsequent cycles. In this study, crystal structures of the K-containing birnessite, KMnO, was analyzed before and after heat treatment, by electron diffraction and atomic-resolution scanning transmission electron microscopy, to elucidate the origin of the initial irreversible capacity (0.83 mol per KMnO).
川堀 龍*; 渡部 雅; 今井 良行; 植田 祥平; Yan, X.; 溝尻 瑞枝*
Applied Physics A, 129(7), p.498_1 - 498_9, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では空気中におけるナノ粒子を使用した炭化ケイ素(SiC)のフェムト秒レーザー焼結の可能性を調査した。ポリビニルピロリドンとエチレングリコールを含むSiCナノ粒子インクは、780nmの波長でナノ粒子による強い吸収を示した。走査速度1mm/sでは焼結フィルムパターンの表面から底部まで全体が酸化しており、過剰なエネルギー照射により酸化ケイ素が生成したと考えられる。対照的に、走査速度5mm/s及び30
mのラスターピッチのレーザー走査で作製されたパターンでは焼結領域が観察され、表面から1.72mを除き、原料のSiCナノ粒子の酸化に有意な差は見られなかった。これらの結果からフェムト秒レーザーパルスの照射は熱の蓄積が少ないため、原料の大気酸化を受けることなく焼結SiCパターンが生成できることが示された。また、X線光電子分光法によって分散剤であるポリビニルピロリドン及びエチレングリコールは焼結に影響を及ぼさないことがわかった。したがって、この真空フリー直接描画技術は積層造形に適用できる可能性がある。
-edge X-ray absorption fine structure study of 
-type 
CuO
( = Rare Earth); Toward unified understanding of electronic state of -type cuprateChen, Y.*; 浅野 駿*; Wang, T.*; Xie, P.*; 北山 慎之介*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 谷口 貴紀*; 藤田 全基*
JPS Conference Proceedings (Internet), 38, p.011050_1 - 011050_6, 2023/05
To investigate the variation of the electronic state of -type cuprate due to annealing, we performed Cu -edge X-ray absorption fine structure measurements on PrCuO (PCO) and Pr
La
CuO (PLCO). The induced electrons due to annealing (
) in PCO and PLCO were approximately 2, consistent with a model of electron doping to Mott insulator. Here, 
and represent the amount of excess oxygen from the stoichiometric composition in the as-sintered compound and that of oxygen loss due to annealing, respectively. Furthermore, the energy of the Einstein oscillator (
) for the Cu-O
bond was evaluated by extended X-ray absorption fine structure analysis. (O denotes the in-plane oxygen.) We found a small annealing effect on for both PCO and PLCO.
by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*
Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04
被引用回数：3 パーセンタイル：85.09(Physics, Applied)単層BMをコートしたLaBの仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB表面に酸化層が実在することを確認した。
frameworks下川 航平*; 畠山 拓也*; Li, H.*; 市坪 哲
Current Opinion in Electrochemistry, 38, p.101209_1 - 101209_8, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：35.25(Chemistry, Physical)A wide variety of crystal structures for MnO is promising for basic frameworks of cathode materials in next-generation batteries such as Mg rechargeable batteries. In this short review, recent progress on MnO-based cathode materials for Mg rechargeable batteries is summarized, especially focusing on the structures of the polymorphs, -MnO and 
-MnO, to discuss the criteria for achieving topotactic reactions during magnesiation.
熊谷 友多
放射線化学(インターネット), (115), p.43 - 49, 2023/04
ウラン酸化物の放射線による酸化と水への溶解反応に関する研究は、使用済核燃料の地層処分を背景として進められてきた。またその知見は、原子炉過酷事故で形成される燃料デブリの化学的な安定性を検討する基礎となっている。本稿ではウラン酸化物の放射線よる化学反応について既往研究についても取り上げ、受賞対象となった研究の背景や意義について紹介する。
山下 真一郎
日本原子力学会誌ATOMO
, 65(4), p.233 - 237, 2023/04
2011年の東日本大震災に伴う東京電力福島第一原子力発電所の事故を契機に、軽水炉の安全性を飛躍的に高めることが期待される事故耐性燃料(ATF)の早期実用化への関心が世界的に高まり、現在、世界中の多くの国々で研究開発が進められている。本稿では、2015年より、経済産業省資源エネルギー庁の支援のもとで進められてきている、国内のATF技術開発の概要を紹介する。
根本 義之; 石島 暖大; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 加治 芳行
Journal of Nuclear Materials, 575, p.154209_1 - 154209_19, 2023/03
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Materials Science, Multidisciplinary)著者らはこれまでジルコニウム合金製の燃料被覆管について、空気と水蒸気の混合雰囲気中での酸化試験を実施し、乾燥空気中よりも空気と水蒸気の混合雰囲気中において酸化が速くなる場合のあることを報告してきた。このような酸化は使用済み燃料プール(SFP)の重大事故時や、原子炉圧力容器への空気侵入事故時に起こることが懸念されるため、詳細な検討が必要である。そのためジルカロイ4製の被覆管の酸化試験を、空気と水蒸気の混合比を変化させた環境中で800
Cの温度条件で実施し、酸化試験データに基づいて酸化速度定数の評価、酸化試験後の試料について、酸化層の詳細評価,水素吸収量の評価等を行った。その結果、酸化の極初期におけるジルコニウム窒化物(ZrN)の生成や、試料表面の全面に拡がる多孔質な酸化層の成長などが、空気と水蒸気の混合雰囲気中での酸化挙動に影響していることが確認された。以上に基づき、乾燥空気中と、空気と水蒸気の混合雰囲気中での酸化メカニズムの違いについて議論を行った結果を報告する。
大塚 智史; 静川 裕太; 丹野 敬嗣; 今川 裕也; 橋立 竜太; 矢野 康英; 鬼澤 高志; 皆藤 威二; 大沼 正人*; 光原 昌寿*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.288 - 298, 2023/03
被引用回数：4 パーセンタイル：78.52(Nuclear Science & Technology)原子力機構では、ナトリウム冷却高速炉(SFR)用燃料被覆管材料として9Cr-酸化物分散強化型(ODS)鋼の開発を進めている。燃料被覆管材料にとって、クリープ特性は重要特性の一つである。よって、SFRに9Cr-ODS鋼を導入するためには、9Cr-ODS鋼の炉内クリープ強度の信頼性高い予測評価が不可欠である。本研究では、700Cでの9Cr-ODS鋼のクリープ強度とナノ組織の定量的相関性について調査を行った。また、9Cr-ODS鋼照射材のナノ組織解析に基づく炉内クリープ特性予測の可能性について議論を行った。9Cr-ODS鋼の700Cでのクリープ破断寿命は、そのナノ組織と密接な相関を有することがわかった。9Cr-ODS鋼のクリープ破断寿命とナノ組織の相関を既存のクリープモデルに基づき解析し、両者をつなぐ相関式を示した。本相関式の信頼性を高めるためには、9Cr-ODS鋼の2次クリープ速度の応力指数と酸化物分散状態の関係を明らかにする必要がある。
原子力基礎工学研究センター; 燃料サイクル設計室; プルトニウム燃料技術開発センター; プラント技術イノベーション推進室; 高速炉サイクル研究開発センター; J-PARCセンター
JAEA-Review 2022-052, 342 Pages, 2023/02
JAEA-Review-2022-052.pdf:18.05MB
本報告書は、日本原子力研究開発機構が実施してきた分離変換技術に関する研究開発の現状について、特に第3期中長期計画期間(2015
2021年度)における研究開発成果を中心としてまとめたものである。分離技術に関しては溶媒抽出法と抽出クロマト法の研究開発を述べ、マイナーアクチノイド含有燃料技術に関して簡素化ペレット法を用いた酸化物燃料製造と、外部ゲル化法を用いた窒化物燃料製造および窒化物燃料の乾式再処理に関する研究開発成果をまとめた。核変換技術に関しては、高速炉と加速器駆動システムを用いた核変換技術に係る研究開発をまとめた。最後に今後の研究開発に必要な施設整備に言及した。
山本 昌彦; 堀籠 和志; 久野 剛彦
Applied Radiation and Isotopes, 190, p.110460_1 - 110460_7, 2022/12
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Chemistry, Inorganic & Nuclear)加熱重量法によるUO
中のU含有量の測定について検討した。測定条件を最適化し、加熱温度は900C、加熱時間は60分、サンプル採取量は1gに設定した。また、本法に係る不確かさを評価するとともに、加熱重量法によるU測定値について、同位体希釈質量分析法(IDMS)による測定値と比較して検証した。その結果、加熱重量法で得たUO中のU含有量は、0.78236
0.00051g/g (k=2)であり、IDMSによる測定値(0.782710.00049g/g)と不確かさの範囲内で一致した。これらの結果より、加熱重量法によりUO中のUを正確かつ高精度に測定できることが分かった。
species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO
/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
岡 弘*; 丹野 敬嗣; 矢野 康英; 大塚 智史; 皆藤 威二; 橋本 直幸*
Journal of Nuclear Materials, 572, p.154032_1 - 154032_8, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)窒素濃度(0.0034-0.029wt%)の異なる9Cr-ODS鋼について700Cのクリープ特性とクリプ前後の組織変化について調査を行った。クリープ強度は、窒素濃度の増加に伴い顕著な低下が確認された。高窒素濃度材において変態フェライト領域と残留フェライト領域の境界にそってYリッチな粗大粒子が確認された。と
相では窒素の固溶度が異なることから、オーステナイト変態プロセスが生じる際に、窒素が相に拡散・濃化し、逆変態時に残留フェライト相に吐き出され、両境界付近で窒素の濃化生じる。その結果として、熱力学的不安定を解消するために分散粒子の粗大化が生じると考えられる。窒素濃度が高いほど多数のクリープボイドが観察されたことから、粗大化した分散粒子を起点にクリープボイドが発達したことにより、早期破断が生じたと考えられる。
小林 大志*; 伏見 朋和*; 水越 寛文*; 元川 竜平; 佐々木 隆之*
Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12
被引用回数：2 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH)
based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO and ThO in NaCl, NaNO, and CaCl solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH) and Th(OH) in NaCl, NaNO, and CaCl solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH) formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH) suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH) in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11
モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO
1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO
構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。
(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P
-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
